得益于水系電解質(zhì)的本征安全性和鋅金屬負極高容量（820 mAh g-1）、低電位、高豐度等優(yōu)勢，二次水系鋅金屬電池在下一代大規(guī)模儲能技術中展現(xiàn)了出色的應用前景。然而，鋅/電解質(zhì)界面相不穩(wěn)定的化學環(huán)境，例如鋅電極側(cè)的腐蝕、不可控的鋅成核和生長，以及電解質(zhì)側(cè)離子不均勻輸運和有害陰離子的干擾，會引發(fā)嚴重的枝晶生長、析氫反應和惰性副產(chǎn)物堆積，嚴重損傷鋅負極的可逆性。此外，高負載條件下大量溶出的陰離子正極溶解產(chǎn)物（如釩氧化物產(chǎn)生的十聚釩酸根），會穿梭至負極側(cè)引發(fā)串擾，進一步增加鋅/電解質(zhì)界面相的不穩(wěn)定性并加速負極劣化。這一點在現(xiàn)有研究中常常被忽視。
基于此，受緩釋藥物技術的啟發(fā)，趙金保教授/楊陽副教授團隊在鋅負極界面構(gòu)筑了一層具有銦緩釋功能的銦螯合樹脂保護層，穩(wěn)定了鋅/電解質(zhì)界面相的化學環(huán)境，以維持高載量Zn//V2O5全電池整個壽命周期內(nèi)負極上可逆的沉積/剝離過程。在電極側(cè)，銦離子可以從樹脂中緩釋并在鋅負極表面還原。這不僅為鋅沉積提供了連續(xù)的異質(zhì)成核位點，而且銦本征的抗析氫催化特性還可以減輕析氫副反應的影響。此外，在電解質(zhì)側(cè)，錨定的陰離子型樹脂基質(zhì)還可以排斥有害陰離子，如硫酸根離子和正極溶解產(chǎn)生的多釩酸根離子，同時均勻化鋅離子傳輸。這種基于界面相穩(wěn)定性的協(xié)同調(diào)節(jié)有效地提升了高容量全電池中鋅陽極的可逆性，使得鋅負極的循環(huán)壽命超過2800小時，匹配高載量V2O5正極的全電池可以在3.08的低N/P比的情況下，穩(wěn)定循環(huán)200次，并提供4.79 mAh cm-2的超高面容量。這一工作為實用化鋅金屬二次電池的開發(fā)提供了新的可能性。
該工作在趙金保教授、楊陽副教授，和廣東工業(yè)大學李成超教授的共同指導下完成。2022級博士研究生張明浩和2022級碩士研究生李思洋為論文共同第一作者，研究生唐溶、孫晨曦、楊錦、陳冠紅、亢元紅、呂澤恒以及廣東工業(yè)大學博士后溫志鵬參與并協(xié)助工作完成。昆明理工大學李雪教授團隊以及研究生楊文豪對本工作部分測試提供了幫助。該論文得到國家自然科學基金（22379125、22109030、22021001、52271204）、中央高校基本科研業(yè)務費（20720220073）、云南省重點研發(fā)計劃項目（202103AA080019）、福建省對外合作項目（2022I0002）等，以及嘉庚創(chuàng)新實驗室和固體表面物理化學國家重點實驗室的支持。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405593
