硝酸根(NO3−)和亞硝酸根(NO2−)廣泛存在于地表和地下水中,是地球生態氮循環的重要部分,但其大量的積累會破壞生態平衡,危害人類健康。因此,通過常溫常壓下NO3−/NO2−電催化還原合成氨(NH3),具有重要意義。然而,硝酸鹽還原涉及復雜的多電子/質子轉移和中間體產生過程,導致法拉第效率和產氨率不高。因此,設計和構建高效穩定催化劑以提高氨的選擇性至關重要。具有類似貴金屬性質的過渡金屬碳化物由于其優異的導電性和獨特的電子結構而被廣泛用作電催化劑。本文通過靜電紡絲工藝構建NbC納米顆粒修飾碳納米纖維(NbC@CNFs),作為一種高效、穩健的催化劑,用于硝酸鹽/亞硝酸鹽還原電化學合成氨,其法拉第效率(FE)高達94.4%,氨產率高達30.9 mg h–1 mg–1cat.。原位電化學測試表明,催化劑表面的亞硝酸鹽還原遵循*NO途徑,理論計算表明NbC@CNFs異質結構顯著拓寬了費米能量附近的態密度,有限元模擬揭示,電流和電場沿著纖維匯聚在NbC納米顆粒上,表明分散的碳化物對亞硝酸鹽還原具有高度活性。
圖1 催化劑的表征結果
圖2 催化劑性能測試
圖3 催化原理分析
張智豪
張智豪在李廷帥副教授指導下,以第一作者身份在Journal of Colloid and Interface Science和Angewandte Chemie International Edition發表研究性論文兩篇。張智豪獲得研究生學業獎學金、電子科技大學標兵獎學金、優秀研究生干部、優秀共青團員、電子科技大學百佳志愿者等榮譽。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202406441;
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979723009931
編輯:羅莎 / 審核:李果 / 發布:陳偉

